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      4. 2024年高能新聞
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        北京同步輻射裝置助力二維鈷酞菁高效穩定電催化制備過氧化氫研究取得新進展
        文章來源:多學科中心  2024-02-26
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        過氧化氫H2O2是一種重要的無機化學物和環境友善氧化劑,廣泛應用于漂白、消毒、廢水處理和有機合成。在工業上,90%以上的H2O2是通過蒽醌法產生,然而該方法耗能大并產生大量有毒物。為了實現H2O2大規??沙掷m生產,2e-氧還原反應(2e- ORR)被認為是最有希望的替代方法。北京科技大學姜建壯、王康教授和中國科學院高能物理研究所劉云鵬助理研究員等人設計合成了一種具有波浪起伏層狀結構、由二硫胺連接的二維鈷酞菁材料(CoPc-S-COF),并將其用于穩定高效地電生產H2O2。

        該聯合團隊依托北京同步輻射裝置4B9A-衍射實驗站,開展了Co-K邊的X射線吸收精細結構譜學實驗,通過解析CoPc-S-COFCo活性位點的化學態和近鄰配位結構,闡明了CoPc-S-COF在電生產H2O2過程中的反應特性和催化反應機理。研究發現:S原子的引入能夠調節Co原子活性位的電子結構,S原子的供電子效應既導致活性鈷中心位點增加了2e- ORR的催化能力又使得H2O2分解能力失活。正是這一優點,使CoPc-S-COF展示出較高的電催化 2e- ORR產過氧化氫選擇性(>95%, 以及在高電流密度下(125 mA·cm-2)可持續生產過氧化氫20h,最終生成H2O2溶液濃度可累積到0.48 wt%,實現了氣體擴散電解池中的H2O2的大規模生產,性能達到相關報道COF電催化合成H2O2的最好結果。

        相關工作于2024123日以“Dithiine-linked metalphthalocyanine framework with undulated layers for highly efficient and stable H2O2 electroproduction”為題發表在國際頂級綜合期刊《Nature Communications》上(DOI:?10.1038/s41467-024-44899-8)。第一作者為北京科技大學博士研究生智倩君,通訊作者為北京科技大學姜建壯、王康教授和中國科學院高能物理研究所劉云鵬助理研究員。

        該項工作證實了CoPc-S-COF具有良好的電催化H2O2產生性能,為設計和制備高性能、低成本的電催化劑以實現工業級的H2O2電催化產生提供了參考。

        CoPcCOF催化劑的設計合成(上)及其Co活性位點近鄰結構解析(下)


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